一九二〇年春天林長民以“國際聯盟協會”中國分會代表身份赴歐洲考察西方憲制，特意攜林徽因同行，旅居倫敦一年有半。這次遠行，其實是林長民著意引領愛女登上她新的人生歷程，不論生理還是心理，從此林徽因告別了她少女時代。

林徽因對此當然毫無意識，林長民則高度自覺。他行前明確告知女兒：“我此次遠游攜汝同行。第一要汝多觀察諸國事物增長見識。第二要汝近我身邊能領悟我的胸次懷抱……第三要汝暫時離去家庭煩瑣生活，俾得擴大眼光，養成將來改良社會的見解與能力。”（《致林徽因信》）

開春回暖宜于出行了，三月二十七日父女離北京啟程南下，胡適、張慰慈等往車站送行。四月一日由上海登上法國Pauliecat郵船，張元濟、高夢旦、李拔可等送往碼頭。航行在煙波浩淼的海洋，林徽因縱目遠眺，視野從未有過如此開闊。開闊的不只是自然境界，還有她的胸襟，千金閨秀第一次感受到了窗外偌大的世界。船行至地中海，五月四日那天，同船赴法勤工儉學的百余名學生舉行“五四運動紀念會”，林長民和王光祈發表演講。林長民說：“吾人赴外國，復宜切實考察。若預料中國將來必害與歐洲同樣之病，與其毒深然后暴發，不如種痘，促其早日發現，以便醫治。鄙人亦愿前往歐洲，以從諸君之后，改造中國。”（見《時事新報》六月十四日刊載的通訊《赴法船中之五四紀念會》）林長民的志愿亦即他對女兒的期望，林徽因再次領會父親攜自己出國的初衷。她參與政治性社會活動，此是有文字可據的第一次。

五月七日郵船抵達法國，父女轉道去英國倫敦，先暫時住入Rortland，后租阿門二十七號民房定居下來，八月上旬林徽因隨父親漫游了歐洲大陸。瑞士的湖光山色、比利時的鉆石和動物園、法國的燦爛文化，以及德國經受了一次大戰后滿目的戰火遺跡，都讓她感到驚奇。林長民日記中的日內瓦湖風致顯然有別于林徽因兒時的西湖：

羅山名跡，登陸少駐，雨湖煙霧，向晚漸消；夕陽還山，嵐氣萬變。其色青、綠、紅、紫，深淺隱現，幻相無窮。積雪峰巔，于疊嶂間時露一二，晶瑩如玉。赤者又類瑪瑙紅也。羅山茶寮，雨后來客絕少。余等憩Hotel at chardraux時許……七時歸舟，改乘Simplon，亦一湖畔地名。晚行較迅。云暗如山，靄綠于水，船窗玻璃染作深碧，天際尚有微明。

一九二〇年八月十四日

在倫敦，林長民為愛女聘用了兩名教師，輔導英語和鋼琴。英語教師Phillips，林長民譯作斐理璞，為人樸實忠厚。斐理璞母女一起住在林長民寓所，林徽因很快信賴喜愛她們，成了朋友。八月下旬林徽因考入愛丁堡一所學校St.Mary College，學校距住處阿門二十七號兩英里多路，行小路穿過一個公園，出園門即是學校，走大路則路遠需要雇車。校長是位七十來歲的孀婦，但熱情而誠懇。進了這所學校，林徽因的英語愈加嫻熟純正，后來她一筆流利優美的英文贏得了哈佛校長的女兒費慰梅由衷的贊賞。

林長民交游甚廣，時常有中國同胞和外國友人來訪。他夫人不在身邊，女兒林徽因自然頂替了主婦角色。這也是林徽因社會交際的開始。決非尋常的交際，她所結識的是一批中外精英人物——當時的精英或將來的精英。著名史學家H.C.威爾斯、大小說家T.哈代、美女作家K.曼斯菲爾德、新派文學理論家E.M.福斯特，皆西方文壇頂級名流。旅居歐洲的張奚若、陳西瀅、金岳霖、吳經熊、張君勱、聶云臺……歸國后無一不各領風騷于所處領域。林徽因起步之時就有這么高的平臺，是令同時代許多優秀女性十分羨慕的。正是在倫敦，林徽因確立了獻身建筑科學的志愿。都這么傳說，父親的房東是位女建筑師，林徽因從她那里感受到了建筑的魅力。（另一種說法是，啟蒙她建筑學志愿的是一位英國女同學。見梁從誡：《倏忽人間四月天》）為何獻身建筑，林徽因本人回答是：“我跟隨了我的父親周游了歐洲。在我的旅行中，我第一次萌發了學習建筑學的夢想。現代西方的一流的壯觀（建筑）激勵了我，充滿我心中的愿望是將其中的一些帶回到我的祖國。我們尤其需要建造的理論，因為這能夠使你的建筑物屹立許多個世紀。”（專訪——《中國姑娘將自己獻身于拯救她的祖國的藝術》，見王貴祥《林徽因先生在賓夕法尼亞大學》）深一層因素還在她認識到：“中國的衣食住行是一種藝術，也是一種文化，處處體現出人的精神和意志，是我國光彩奪目的文化財富之一。”（錢美華：《緬懷恩師》）雖然當時她的意識沒有如此自覺、明確。

林徽因與英文家庭教師斐理璞（Betty Phillips）的友誼，由斐理璞延及斐理璞的親友，她更深度走近了英國民間。斐理璞姻親克柏利經營一家糖果廠，林徽因不時接受他饋贈的可可糖，前后吃了不下三個木箱。滿口的可可余香，多年后林徽因仍感慨系之。另一位柏烈特醫生，有五個女兒，她們相處自是另一番親切。一九二一年夏天，林徽因隨柏烈特全家往英島南部海邊避暑，一個多月里差不多天天下海游泳。姑娘們泡在溫暖的海水里嬉戲，頭上藍天白云，林徽因竟一時忘卻了孤身在倫敦的父親，真切感受到異邦生活的情趣。暑期一過，林徽因即告別柏烈特一家離開海濱，幾星期后就和父親一起結束了少女時期英倫的愉快歲月。

旅居英國將近兩年的日子里，林徽因也有寂寞，尤其是父親去歐洲大陸開會的時候。畢竟這是她第一次從早到晚孤單地打發二十四小時。她才十六七歲，又是在異鄉天涯。林徽因結識了留學倫敦的徐志摩，徐的熱情、風趣，自會減卻她不少寂寞，但是還談不到萌生戀情。縱然徐志摩情焰熾熱，由倫敦追到北京——在北京林徽因已名花有主。不過，朋友間的情誼總在。徐志摩聞說世界小提琴王克萊斯勒（Kreisler）有北京之行，各駐華使館聯合請克萊斯勒為西方外交官和僑民演奏。詩人火速聯系克萊斯勒本人，聯系相關人員，聯系劇場，請小提琴王也為中國聽眾加演一場。林徽因積極推波助瀾，奇跡般兩天內促成克萊斯勒的演奏會。那天林徽因擔任司儀，首次亮相文化界。她報告舉辦此場演奏會旨趣，說明音樂與文化的關系。還介紹了欣賞西方音樂常識，提醒不能如觀看中國戲曲，動聽時大聲喝彩。第二天報紙即有演奏會報道，那時故都民眾對西方音樂十分隔膜。林徽因說，演奏會“喚醒過北京一次——也許唯一的一次——對音樂的注意。誰也忘不了那一年，克拉斯拉到北京在‘真光’拉一個多鐘頭的提琴”。（《悼志摩》）